he is the tallest ____ of the three

应该可以。
He is the tallest (one) of the three.他是我们中最高的。
among用在三者或三者以上的情况下，在语法上，说得通。
但是，通常都是用of的，这是习惯用法。

among后面不能加of的，如果去掉of可以

among行.
(表示位置)处在…中, 为…所环绕, 为…所环抱
(表示比较)与…比较, 突出于
(表示排斥)除…之外(还有)
(表示范围)在…之内, 为…所分享[共有], 在…一类之中, 是…中之一, 在…群中
(表示环境)与…在一起, 与…相处
(表示牵涉)经过, 涉及
(表示关系)相互间, 彼此
(表示所属)为…所特有; 为…所熟悉

空格后面的of可以用among代替。空格处应该填one或者一个名词或者不填吧。